編輯 | 綠羅

透過合成氣的熱催化加氫合成高階醇 (HAS) 仍然是一項有前途的技術。鏈增長和 CO 插入要求需要多組分材料，其複雜的反應動力學和廣泛的化學空間不符合催化劑設計規範。

在此，來自蘇黎世聯邦理工學院（ETH Zurich）的研究人員提出了一種替代策略，將主動學習整合到實驗工作流程中，以 FeCoCuZr 催化劑系列為例。

所提資料輔助框架簡化了 86 個實驗中廣泛成分和反應條件空間的導航，與傳統程式相比，環境足跡和成本減少了 90% 以上。它確定了具有最佳化反應條件的 Fe65Co19Cu5Zr11 催化劑，在穩定執行 150 小時的情況下可實現1.1的更高醇生產率，比通常報告的產量提高了 5 倍。

這種方法超越了現有的 HAS 催化劑設計策略，適用於更廣泛的催化轉化，並促進了實驗室的可持續性。

相關研究以《Active learning streamlines development of high performance catalysts for higher alcohol synthesis》為題，於 7 月 11 日，釋出在《Nature Communications》上。

開發用於合成氣基高階醇合成 (HAS) 的高效催化劑仍然是一項艱鉅的研究挑戰，它可在促進迴圈經濟和緩解氣候變化問題的同時，減少有價值化學品和燃料新增劑生產的化石燃料。為有價值的化學品和燃料新增劑的生產提供化石燃料。

機器學習 (ML) 與並行實驗的交匯點是主動學習，它適用於透過小資料—機器智慧—人類決策的閉環框架來加速材料設計和工藝最佳化。

儘管這種方法在材料科學、藥物發現和生物系統工程領域越來越受歡迎，但在催化領域仍未得到充分探索。主動學習輔助方法是否適用於高度複雜的 HAS 催化劑系統尚不清楚。

主動學習加速催化劑開發

在這項研究中，研究人員開創了一種主動學習策略來加速高活性 FeCoCuZr 催化劑的開發。主要特點包括：

(i) Fe65Co19Cu5Zr11 催化劑具有較高的預測能力，其最佳反應條件為穩定的高階醇的時空產率（STYHA）為 1.1 ，持續時間至少為 150 h，是目前報導的合成氣直接 HAS 的最高值；

(ii) 透過從大約 50 億個潛在組合的巨大空間中識別出 86 個實驗的最佳系統，大幅減少時間和資源；

(iii) 多目標最佳化揭示內在效能權衡和推薦的帕累托最優催化劑，以最大限度地降低對 CO2 和 CH4 的選擇性，同時仍保持高 STYHA。

這些結果強調了資料驅動方法在持續加快高效多組分催化劑開發和促進催化研究創新方面的潛力。

主動學習框架概述和範圍

主動學習方法，將資料驅動演算法與實驗工作流程相結合，該方法不斷從迭代實驗迴圈中現有和新生成的資料中學習，以探索和識別 FeCoCuZr 成分和反應條件，最佳化感興趣的催化劑效能指標。資料驅動模型的核心結合了高斯過程 (GP) 和貝葉斯最佳化 (BO) 演算法，以及人類決策，從而完成單目標或多目標任務。

圖示：開發 FeCoCuZr 催化劑的主動學習工作流程方案。（來源：論文）

為了展示這種方法對 HAS 的可行性，研究分三個不同階段系統地進行，逐步增加模型的複雜性。

• 在第 1 階段，改變催化劑成分，目標是在固定反應條件下最大化 STYHA。

• 在第 2 階段，透過同時探索催化劑成分和反應條件來最大化 STYHA，增加了問題的維度。

• 隨後，在第 3 階段，透過同時最大化 STYHA 並最小化二氧化碳和甲烷的綜合選擇性，將該方法擴充套件到多目標能力。每個階段進行由六次實驗組成的迭代迴圈，直到達到目標效能指標或達到飽和狀態。

主動學習和可持續實驗室

雖然 FeCoCuZr 系統可能的化學和引數空間有十億種組合，但多組分催化劑的實際研究範圍從數百到數千個篩選實驗。

透過採用主動學習，研究人員將 FeCoCuZr 催化劑的廣闊空間對映到 1-3 階段的累計 104 個實驗中，以滿足所需的效能目標，證實了越來越多的文獻聲稱主動學習可以加速實驗工作。這對催化劑開發計劃的環境和經濟可持續性產生了深遠的影響，而這一影響尚未得到探索。

在此背景下，假設這項研究代表了催化劑開發工作，研究評估了主動學習對實驗室的兩個可持續性支柱的影響程度。

分析表明，與傳統活動相比，碳足跡和成本平均減少了 90% 以上。還觀察到，這一結果與全球區域差異的依賴性非常小，例如，影響能源結構或實驗室運營支出的構成。

因此，透過減少化學品和能源的消耗，並最佳化資源利用率，主動學習顯著促進了可持續催化實驗室的發展。

注：封面來自網路