發現高能鈉離子電池成分，機器學習簡化最佳材料搜尋過程

ScienceAI發表於2024-12-20
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鋰離子電池廣泛用於電動汽車、膝上型電腦、智慧手機等電子產品。儘管鋰離子電池在市場中佔據著主導地位，但鋰元素相對稀缺且昂貴。

鈉離子電池以鈉離子作為能量載體，由於鈉資源豐富、安全性高、成本低，有望成為 LIB 的替代品。特別是，含鈉過渡金屬層狀氧化物 (NaMeO2) 是鈉離子電池正極的強大材料，具有出色的能量密度和容量。

然而，對於由幾種過渡金屬組成的多元素層狀氧化物，可能的組合數量之多，使得尋找最佳組成既複雜又耗時。即使是過渡金屬的選擇和比例的微小變化，也會導致晶體形態的顯著變化，從而影響電池效能。

近日，日本東京理科大學 (TUS) 和名古屋工業大學的研究團隊，利用機器學習來簡化搜尋最佳材料的過程。

研究人員使用由實驗資料訓練的機器學習最佳化了高能鈉離子電池過渡金屬層狀氧化物的成分。

ML 模型預測了其電化學效能，提出了有希望的四元 Na[Ni,Mn,Fe,Ti]O2成分。並且合成了 Na[Mn0.36Ni0.44Ti0.15Fe0.05]O2，其能量密度高達 549 Wh/kg，與預測值一致。

相關研究發表在《Journal of Materials Chemistry A》上。

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論文連結：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ta/d4ta04809a

鈉離子代替鋰離子

鋰離子電池 (LIB) 因其高能量密度而受到青睞，但地殼中的鋰資源僅為 24 ppm，且全球分佈不均。因此，由成本低廉且儲量豐富的金屬組成的鈉離子電池 (SIB) 作為下一代電池備受關注。

自 20 世紀 70 年代以來，人們就開始研究用作鈉離子電池（SIB）正極材料的含鈉過渡金屬層狀氧化物，並認為其會根據合成條件和鈉含量形成各種晶體結構。透過高溫結晶形成的主要結構被確定為 O3 型和 P2 型。其中，O3 型結構以其高鈉含量而著稱，這對於鈉離子全電池的高容量至關重要。

除了結構方面，成分對電化學效能影響也很大。過渡金屬的選擇和配比影響其形貌、容量、迴圈效能和倍率效能。因此，大量研究集中在鈉層狀氧化物的成分最佳化上。由於多元素層狀氧化物的潛在成分組合範圍很廣，因此有效的成分最佳化方法，對於找到具有更高能量密度和良好迴圈效能的正極材料至關重要。

AI 簡化鈉離子電池最佳材料搜尋過程

為此，研究人員首先建立了一個資料庫，其中包含 100 個 O3 型鈉半電池樣品，具有 68 種不同的成分，由日本東京理科大學 Komaba 團隊在 11 年的時間裡收集。

「該資料庫包括 NaMeO2樣品的成分，Me 是過渡金屬，如 Mn、Ti、Zn、Ni、Zn、Fe 和 Sn 等，以及充放電測試的上下限電壓、初始放電容量、平均放電電壓和 20 次迴圈後的容量保持率，」Komaba 解釋說。

然後，研究人員使用該資料庫訓練一個模型，模型結合了幾種機器學習演算法以及貝葉斯最佳化，以進行有效搜尋。該模型的目標是瞭解工作電壓、容量保持率（壽命）和能量密度等特性與 NaMeO2 層狀氧化物的成分之間的關係，並預測實現這些特性之間理想平衡所需的最佳元素比例。

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圖示：使用 ML 探索鈉離子電池新型 NaMeO2 正極材料的過程。a) 該研究使用的實驗資料集；b) 構建機器學習模型；c) 探索有前景的組合物；d) 實驗驗證所得組合物的電化學性質。（來源：論文）

多目標最佳化搜尋提出了 205 種組合物。這些組合物分佈在正極能量密度 535–563 Wh/kg 和容量保持率 92.3–93.7% 之間。正極能量密度高的組合物主要富含 Ni（約 40%），而容量保持率高的組合物富含 Mn（約 60%）。然後，針對具有最高預測活性材料能量密度的組合物 NaMn0.3413Ni0.4488Ti0.1648Fe0.04512O2(MNTF) 進行實驗驗證。

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圖示：(a) 用於訓練的資料庫的電化學性質與所提出的 MNTF 的測量電化學性質的比較。(b) 搜尋結果的擴充套件顯示，(c) 圖表顯示了所提出的 205 種有前景的組合物的分佈情況，根據其電化學性質分為四組，每組都由一種代表性組合物代表。（來源：論文）

研究發現，該模型預測的 Na[Mn0.36Ni0.44Ti0.15Fe0.05]O2 是實現最高能量密度的最佳成分，而能量密度是電極材料中最重要的特性之一。為了驗證模型預測的準確性，他們合成了這種成分的樣品，並組裝了標準紐扣電池進行充放電測試。

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圖示：(a) MNTF 的 SXRD 資料的 Rietveld 分析和 (b) MNTF//Na 電池的恆電流充電和放電曲線。（來源：論文）

對合成的 MNTF 電極在 2.0~4.2 V 電壓範圍內進行恆流充放電測試。MNTF 的首次放電容量為 169 mA h/g，平均放電電壓為 3.22 V，與預測值 172 mA h/g 和 3.27 V 一致。

但第 20 次迴圈實驗獲得的容量保持率為 83.0%，明顯低於預測值的 92.3%。這種容量衰減可歸因於充放電反應過程中 MNTF 的相演變、顆粒裂解，電壓平臺期在 4.17 V 處。因此，在模型中考慮結構變化和顆粒形態的影響對於準確預測容量保持率是必要的。

最後，研究人員將 MNTF 的電化學效能與其資料集中的資料進行了比較。值得注意的是，在四元（或更低）Mn-Ni-Ti-Fe 系統中，MNTF 在 2.0–4.2 V 範圍內表現出最高的正極能量密度。此外，將當前材料實現的能量密度與過去報導的 O3 NaMeO2 的能量密度進行比較。在之前的報告中，只有一次能量密度超過 500 Wh/kg 的情況。因此，該研究合成的組合物可被認為具有足夠高的能量密度。

「我們建立的方法，可以從廣泛的潛在候選物中識別出有希望的成分，」Komaba 說道，「此外，這種方法可以擴充套件到更復雜的材料系統，例如五元過渡金屬氧化物。」

加速整個材料科學領域創新

使用機器學習來識別有希望的研究途徑是材料科學的一個日益增長的趨勢，因為它可以幫助科學家大大減少篩選新材料所需的實驗次數和時間。該研究提出的策略可以加速下一代電池的開發，徹底改變整個能源儲存技術。

這不僅侷限於電池領域。此外，機器學習在電池研究中的成功應用可以作為其他領域材料開發的模板，有可能加速整個材料科學領域的創新。

「透過使用機器學習，可以減少實驗次數，這使我們距離加快材料開發速度和降低成本又近了一步。此外，隨著鈉離子電池電極材料效能的不斷提高，未來將以更低的成本提供高容量和長壽命的電池，」Komaba 總結道。

參考內容：https://techxplore.com/news/2024-11-leveraging-machine-compositions-sodium-ion.html

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