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氫能被譽為「21 世紀的終極能源」，因具有重量輕、發熱值高、清潔低碳、可回收利用等多重特性而備受青睞。
質子交換膜電解水具有能量轉換率高、產物氫氣純度高等優點，是一種前景廣闊的制氫技術。
在這一過程中，需要大量的電力，以及昂貴的金屬催化劑，來生產氫氣。
近日，多倫多大學 (UoT) 的研究人員利用 AI 確定了一種更好的綠色氫氣生產催化劑，從而節省了數年的實驗時間。
該團隊開發了一種 ML 輔助計算流程，可以篩選 2070 種新型金屬氧化物在酸性條件下的電化學穩定性。最終，確定了一種由特定比例的釕、鉻和鈦組成的合金（Ru0.6Cr0.2Ti0.2Ox）是一種更具耐久性的候選材料，該合金在穩定性和耐用性方面比基準金屬好 20 倍。
正如論文一作、多倫多大學博士生 Jehad Abed 所說：「AI 可以推薦數十億種金屬氧化物組合。研究人員可能需要花費數年時間才能找到一種滿足他們期望條件的合金，但 AI 在幾天之內就找到了一種高效的候選材料。」
相關研究以「Pourbaix Machine Learning Framework Identifies Acidic Water Oxidation Catalysts Exhibiting Suppressed Ruthenium Dissolution」為題，發表在《Journal of the American Chemical Society》上。
論文連結：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c01353
制氫電催化劑
質子交換膜 (PEM) 電解槽具有更高的電流密度、更高的氫氣壓力和更小的佔地面積，在商業綠色氫氣生產的增長中發揮著重要作用。然而，由於貴金屬催化劑的使用，膜電極元件的成本約佔 PEM 總成本的 30%。
氧化銥 (IrO2) 是目前唯一能夠承受強酸條件下陽極析氧反應 (OER) 的電催化劑，但其高昂的成本和不斷增長的需求帶來了挑戰。設計高效穩定的無銥 OER 電催化劑對於未來大規模製氫至關重要。
Ru 基 OER 催化劑是一種很有前途的 Ir 替代品，然而，OER 過程中 Ru 原子的過度氧化會導致可溶性 物質的形成，這會顯著縮短催化劑的壽命。
影片連結：https://mp.weixin.qq.com/s/cQIYNAbsRtP50jXKL517EQ
36,000 多種混合金屬氧化物訓練的 AI
鑑於 RuO2 優異的 OER 活性，以及與 Ru 溶解和電化學穩定性相關的挑戰，該研究的目標是篩選廣闊的多金屬氧化物化學空間，透過合金化增強 RuO2 催化劑。
神經網路已用於指導新材料的發現。然而，挑戰在於準確預測氧化物的 Pourbaix 穩定性，同時降低假陽性預測的風險和從未鬆弛的密度泛函理論（DFT）結構出發的預測的低可靠性。
在此，研究人員在 36,000 多種混合金屬氧化物上訓練了 CGCNN-HD，這些氧化物使用晶格縮放方法進行統一的預處理和縮放，確保快速且經濟高效地最佳化晶格以用於訓練和新的假設材料。
然後，使用機器學習（ML）模型用於預測 2070 種金紅石氧化物結構的 Pourbaix 電化學穩定性（ΔGpbx），將候選材料範圍縮小到 16 種。
之後，將搜尋重點放在 Ru 基氧化物上，並使用 DFT 計算的金屬-氧共價性作為本體（bulk）穩定性的第二個描述符。
圖示：(a) 機器學習高通量篩選 (ML-HTS) 工作流程。(b) CGCNN-HD 模型架構。(c) 奇偶校驗圖。(d) CGCNN-HD 子集的 ΔGpbx 熱圖（左）與 DFT 驗證穩定性熱圖（右）。（來源：論文）
透過將這種計算描述符篩選方法與實驗相結合，研究發現與純 RuO2 相比，在 RuO2 晶格中用 Cr 和 Ti 替代可顯著提高活性和穩定性。透過實驗最佳化 RuO2 中的 Cr 含量，將過電位降低了 70 mV，而純 RuO2 則沒有。然後，透過計算研究了摻雜 Cr 對活性的影響，發現形成的 Ru-O-Cr 二聚體具有協同效應，削弱了 Ru-OH* 中間體，從而降低了電位決定步驟（potential determining step，PDS）的能壘。
此外，使用改進的溶膠-凝膠合成法成功將 20 at.% 的 Ti 摻入 Cr 摻雜的 RuO2 晶格中。發現 Ti 顯著延長了 RuO2 在 100 mA·cm^-2 下的穩定性，從不到 20 小時延長到至少 200 小時。
透過計算確定 Ru0.6Cr0.2Ti0.2Ox 是最佳候選物，並透過實驗合成了該材料進行測試。經過 OER 評估，發現摻雜 Ti 可穩定 RuO2 並增加結構的金屬-氧共價性。
圖示：Ru0.6Cr0.2Ti0.2Ox 的 STXM 譜圖分析。（來源：論文）
透過原位 X 射線吸收光譜 (XAS) 和非原位掃描透射 X 射線顯微鏡 (STXM) 光譜聯立法研究了反應過程中候選物的結構變化。發現在晶格中摻雜 Ti 會產生強的金屬-氧共價性。
圖示：DEMS 結果。（來源：論文）
此外，使用電感耦合等離子體原子發射光譜 (ICP-AES) 和原位差分電化學質譜 (DEMS) 來量化釕溶解和晶格氧參與，將這些因素與理解效能下降聯絡起來。證實了反應過程中形成的由 Ti-氧網路和 Cr 覆蓋層組成的亞穩態結構抑制了 Ru 的溶解 20 倍。
最後，研究人員使用 DFT 研究 Ti 和 Cr 對穩定性和活性的作用，並解釋這些金屬對 RuO2 效能的協同作用。
DFT 計算表明，Ti 可增加金屬-氧共價性，這是提高穩定性的潛在途徑，而 Cr 可降低 HOO* 形成速率決定步驟的能壘，與 RuO2 相比，活性增加，並在 100 mA cm^-2 時將過電位降低 40 mV，同時保持穩定性。
該計算流程中引入的設計原理可以為開發用於酸性介質中電化學應用的穩定金屬氧化物提供重要見解。
下一步是實測
當然，下一步是在現實條件下測試合金，看看它是否能發揮作用。這可能使綠色氫成為一種更可行的清潔燃料選擇。這是世界各地氫氣生產方面取得的最新進展之一。
例如，去年，澳大利亞皇家墨爾本理工大學的科學家利用海水和一種新型催化劑，發明了一種高效、低成本的綠色氫氣生成工藝。還有最近發明的質子交換膜法，可以低成本地生產氫氣，以供監控。瑞士科學家發明了一種廉價而有效的方法，可以將氫氣儲存數月而不會流失到大氣中。
多倫多大學研究人員的計劃延續了 DeepMind 去年的創新，當時 GNoME AI 工具幫助發現了 220 萬個新晶體，可用於下一代超導體和電動汽車電池。這兩項突破都強調了人工智慧的突破效能力和驚人的速度，它可以幫助我們為未來的技術找到有用的材料。
參考內容：
https://phys.org/news/2024-08-team-ai-cheaper-green-hydrogen.html
https://newatlas.com/science/ai-better-green-hydrogen-catalyst/