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電介質材料能夠儲存和釋放電荷，廣泛應用於電容器、電子和電力系統中。它們因其高功率密度和快速響應特性，被用於混合動力電動汽車、行動式電子裝置和脈衝電力系統等領域，但其能量密度仍需進一步提高。
高熵策略已成為提高儲能效能的有效方法，然而，在高維組成空間中發現新的高熵系統對於傳統的試錯實驗來說是一個巨大的挑戰。
武漢理工大學、清華大學、賓夕法尼亞州立大學的研究團隊基於相場模擬和有限的實驗資料，提出了一種生成學習方法，用於加速在超過 10^11 種組合的無限探索空間中發現高熵介電材料（HED）。該工作為設計高熵介電材料提供了一種有效且創新的途徑，大幅減少了實驗週期。
研究以「Generative learning facilitated discovery of high-entropy ceramic dielectrics for capacitive energy storage」為題，於 2024 年 6 月 10 日釋出在《Nature Communications》。
電介質材料能夠儲存和釋放電荷，是電容器中的關鍵元件。它們以其高功率密度和快速響應特性，廣泛應用於混合動力電動汽車、行動式電子裝置和脈衝電力系統中。此外，電介質材料在現代電子和電力系統中至關重要，支援裝置的小型化和高效能執行。
然而，傳統電介質材料在能量密度和熱穩定性上存在侷限，高熵策略透過引入多種元素，能顯著提升這些效能。
圖示：配置熵（Sconfig）對儲能效能影響的相場模擬。（來源：論文）
高熵陶瓷透過形成具有不同價態、離子半徑和電負性的多樣化極化結構，改善了極化響應和擊穿強度，從而提高了儲能效能。目前，傳統的實驗方法在發現新高熵系統時效率低下且成本高昂。
為了應對這些挑戰，清華大學、武漢理工大學、賓夕法尼亞州立大學的研究團隊基於小實驗資料構建了一個基於生成學習的框架，以加速高能量密度 HED 的發現。
圖示：高熵設計的生成學習框架概述。（來源：論文）
為了弄清構型熵對極化響應的影響，研究人員進行了相場模擬，以計算具有不同熵值的 HED 的極化-電場 (P-E) 環路和相應的能量密度。結果表明，隨著熵值增加，極化區域變得更加無序，能量密度顯著提升。
作為實驗示例，該團隊選擇 Bi(Mg0.5Ti0.5)O3（BMT）作為原始基質，透過對其 A 位和 B 位同時進行多元素摻雜來設計 HED。
以 77 組實驗結果作為初始資料，研究人員建立了一個基於編碼-解碼架構的生成學習模型，並結合資料重建和人工神經網路 (ANN) 來尋找潛在的最優高熵組合。
圖示：相結構和電效能分析。（來源：論文）
然後對已有的小樣本資料進行機率抽樣，將 A、B 位元素含量保留兩位小數，並將各位置之和設為 1，構建出一個接近 10^11 種組合的可能空間，尋找滿足高熵標準的最優組合。
然後，從 2000 多個候選材料中篩選出預測結果排名前五的組合，並進行了五組針對性的實驗，驗證它們在儲能效能方面的潛力。
實驗結果顯示，所製備的高熵陶瓷電介質薄膜在能量密度和擊穿強度方面均顯著優於傳統材料，特別是 C-3 薄膜在 5104 kV/cm 的電場下能量密度達到 156 J/cm^3，是原始 BMT（~18 J/cm^3）薄膜的八倍。
此外，研究還探討了不同退火溫度對高熵薄膜效能的影響，發現適宜的退火溫度能進一步提升材料的儲能效能。
總而言之，高熵薄膜不僅具有優異的疲勞效能以及溫度和頻率穩定性，而且在儲能電容器中也顯示出廣泛應用的巨大潛力。
基於機器學習驅動的模式，該團隊利用非常稀疏的實驗資料有效地找到具有高儲能效能的所需高熵複合材料。該方法還使研究人員顯著縮短了整體實驗週期，併為設計具有複雜元件的材料系統開闢了新的途徑
論文連結：https://www.nature.com/articles/s41467-024-49170-8